随着深地科学和油气资源勘探的深入发展,能适用于200 °C以上高温工况的闪烁探测材料成为技术瓶颈。(Gd,La)2Si2O7:Ce3+材料因其非潮解性、高光产额、可甄别多种辐射粒子等特性,近年来被视为极具潜力的候选材料。然而,其高温稳定的晶体结构类型、Ce3+在晶格中的占位及发光归属一直存在争议,阻碍了材料性能的进一步优化。
近日,广东省科学院资源利用与稀土开发研究所稀土发光材料与器件研究室联合四川大学、上海大学、韩山师范学院等单位,首次系统揭示了(Gd,La)2Si2O7:Ce3+稀土闪烁晶体在不同稀土La3+掺杂含量下的晶体结构转变规律及其与VUV/XEL发光性质的内在联系,并成功采用提拉法(Czochralski)生长出性能优良的新型高温闪烁单晶,为特深测井等极端工况下的辐射探测提供关键材料支撑。
研究团队通过结合单晶和粉末X射线衍射,系统解析了(Gd,La)2Si2O7固溶体的晶体结构演化路径,并精确界定了相变临界La3+含量(~0.1与0.34),还证实被认为是F型的Gd1.5La0.5Si2O7:Ce3+实际上应为单斜G型结构,澄清了对该晶体结构归属上的长期误解。基于上述新认识,团队首次成功生长出G-Gd1.65La0.35Si2O7:Ce3+单晶(⌀30 mm),并表现出优异的高温闪烁性能:在500 K下仍保持约88%的辐射发光强度,优于NaI:Tl⁺和(Lu,Y)2SiO5:Ce3+,Ca2+商业化晶体,在137Cs伽马射线激发下的室温光产额约3.6 × 104 phs/MeV、能量分辨率约5.1%。本研究为基于构效关系开发新型高温稀土闪烁晶体开辟了新路径。
图1 (Gd,La)2Si2O7:Ce3+的晶体结构及真空相对能级图
相关研究成果于9月12日在线发表在Chemistry of Materials期刊,广东省科学院资源利用与稀土开发研究所为第一单位,陈鹏允副研究员和林利添副研究员分别为第一作者和通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金、广东省重点研发计划及广东省科学院人才引进专项等基金的资助。
论文信息:Pengyun Chen, Yuqiao Zhou, He Feng, Huihong Lin, Haiyong Ni, Litian Lin.* La3+-Driven Structure Transformations, Site-Related Luminescence, and Crystal Growth of G-(Gd,La)2Si2O7:Ce3+ toward Improved High-Temperature Scintillation, Chem. Mater., 2025, https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.5c01828
供稿:省科学院资源稀土所
撰稿:林利添
审稿:黄丹 唐仁衡 王灵利
校稿:徐超 肖捷 章震