近期,广东省科学院生态环境与土壤研究所刘同旭研究员团队通过研究电子穿梭体和天然有机质介导的赤铁矿异化还原过程,揭示了处于异化铁还原过程中的有机质在铁矿物不同暴露晶面的分子机制。该团队此前对赤铁矿不同晶面的异化还原溶解研究已积累了丰富的成果,本次获得的进展进一步加深了对微生物-有机质-氧化铁不同晶面相互作用机制的理解。
微生物、有机质和矿物之间的相互作用对元素循环、污染物转化等环境与地球化学过程具有重要影响。醌类物质和天然有机质可以作为电子穿梭体加速微生物与矿物间的电子传递,虽然该作用已被证实,但当这类物质在铁矿物不同暴露晶面的还原过程中的作用机制目前尚不清楚。
为更好剖析问题,研究团队选择将典型的醌类化合物蒽醌-2,6-二磺酸(AQDS)作为模式电子穿梭体,以富里酸(FA)作为模式天然有机质,分析希瓦氏菌还原对不同晶面赤铁矿{001}和{100}还原溶解作用。
研究发现,在AQDS介导的不同晶面赤铁矿异化还原过程中,赤铁矿{001}对氧化态或还原态的AQDS具有更强的吸附能力和更高的还原速率。此外,在FA介导的不同暴露晶面赤铁矿异化还原过程中,FA中高分子量、高芳香性和高不饱和结构的分子更易被赤铁矿{001}吸附或生物降解,使得赤铁矿{001}更容易接收来自还原态FA或微生物的电子,导致赤铁矿{001}更容易被还原。
图1 富里酸可通过电子穿梭作用增强微生物介导的赤铁矿晶面还原溶解。同时,富里酸中高分子量、高芳香性和高不饱和结构的分子易被赤铁矿吸附或降解
本工作阐明了醌类物质或天然有机质与矿物不同暴露晶面的界面反应可影响异化铁还原溶解,进而会改变污染物迁移转化等过程。相关研究论文在界面化学领域权威期刊Journal of Colloid and Interface Science和Langmuir上发表。
论文信息如下:
(1)Shiwen Hu, Yundang Wu, Zecong Ding, Zhenqing Shi, Fangbai Li, Tongxu Liu*, Facet-dependent reductive dissolution of hematite nanoparticles by Shewanella putrefaciens CN-32, Environmental Science: Nano. 2020, 7, 2522-2531.
原文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979720312637.
(2)Shiwen Hu, Yundang Wu, Zhenqing Shi, Fangbai Li, Tongxu Liu*, Quinone-mediated dissimilatory iron reduction of hematite: Interfacial reactions on exposed {001} and {100} facets, Journal of Colloid and Interface Science. 2021, 583, 544-552.
原文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/en/d0en00555j#!divAbstract.
(3)Shiwen Hu, Yundang Wu, Fangbai Li, Zhenqing Shi, Chao Ma, Tongxu Liu*, Fulvic acid-mediated interfacial reactions on exposed hematite facets during dissimilatory iron reduction, Langmuir, 2021, accepted.
原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.langmuir.1c00124
(省科学院土壤环境所土壤分子过程研究团队 胡世文/供稿)